Родилась 6 сентября 1962 года в Таллине, отец латыш, мать русская. Окончила отделение права Тартуского госуниверситета (1986), Эстонскую школу дипломатов (1992), Флетчеровскую школу права и дипломатии при Университете Тафтса в США (1995).
С 1986 по 1991 год преподавала в Высшей экономической школе Таллинского технического университета. В 1991 году была третьим секретарем отдела прессы и информации МИД Эстонии, затем до 1996 года — директором отдела международных соглашений. С 1996 по 1999 год — советник посольства Эстонии в Хельсинки. В 1999–2001 годах возглавляла юридический отдел МИДа. В 2002–2005 годах была вице-канцлером МИДа по юридическим и консульским вопросам и советником по правовым вопросам. С 2004 по 2006 год — посол Эстонии в Израиле, в 2005–2008 годах работала послом в России. Пребывание госпожи Кальюранд на посту посла совпало со скандалом вокруг переноса «Бронзового солдата» в Таллине. В знак протеста активисты молодежного движения «Наши» блокировали посольство Эстонии в Москве и напали на саму госпожу Кальюранд. До 2011 года работала послом Эстонии в Казахстане, одновременно была вице-канцлером МИДа по внешним экономическим связям и помощи развитию. В 2011–2014 годах — посол Эстонии в США и Мексике, до 2013 года — также посол в Канаде. В 2014–2015 годах работала вице-канцлером МИДа по вопросам политики, затем — по юридическим и консульским вопросам. В этот же период работала экспертом от Эстонии в рабочей группе правительственных экспертов ООН по кибербезопасности. С 16 июля 2015 года — министр иностранных дел Эстонии.