После развода с Валентино Наташа Рамбова открыла в Нью-Йорке магазин одежды. В годы Великой депрессии магазин был закрыт, Рамбова уехала во Францию. В 1932 году вышла замуж за испанского аристократа Альваро де Урсайса. Супруги жили на острове Мальорка и занимались реставрацией старинных вилл для последующей их продажи или сдачи в аренду туристам.
В годы гражданской войны в Испании ее муж был офицером военного флота, сражался на стороне франкистов. Наташа уехала во Францию и подала на развод. После ввода гитлеровских войск во Францию она вернулась в США.
Рамбова увлекалась эзотерикой, публиковала статьи по самооздоровлению, астрологии, йоге, изучала Древний Египет, искала связь между его культурой и культурой коренных народов Америки.
В начале 1950-х она заболела склеродермией (аутоимунным заболеванием соединительной ткани). Болезнь мешала ей глотать и говорить, отрицательно отражалась на психике. В 1965 году после приступа ярости в лифте одного из нью-йоркских отелей она была помещена в психиатрическую лечебницу, ей был поставлен диагноз «параноидальный психоз». 5 июня 1966 года она скончалась в доме престарелых в Пасадене, штат Калифорния.